Monte Carlo大尺度仿真3D晶粒長(zhǎng)大演變過(guò)程的研究

【摘要】  采用一種改進(jìn)的Potts模型Monte Carlo算法進(jìn)行了3003大尺度3D正常晶粒長(zhǎng)大的仿真實(shí)驗(yàn)，仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：3D晶粒長(zhǎng)大仿真過(guò)程遵循拋物線長(zhǎng)大規(guī)律，晶粒生長(zhǎng)指數(shù)為0.5。當(dāng)晶粒面數(shù)f≥8時(shí)，YuLiu拓?fù)鋵W(xué)依賴速率理論方程和Hillert速率理論方程均與仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好地吻合，表明二者均可以用來(lái)描述3D晶粒長(zhǎng)大過(guò)程的動(dòng)力學(xué)；當(dāng)晶粒面數(shù)f<8時(shí)，YuLiu拓?fù)鋵W(xué)依賴速率理論方程和Hillert速率理論方程均與仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果有顯著差異。晶粒的平均面數(shù)〈f〉隨仿真時(shí)間的增加而增大，在準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)長(zhǎng)大階段后期〈f〉趨于穩(wěn)定數(shù)值。

【關(guān)鍵詞】  3D晶粒長(zhǎng)大； Potts模型Monte Carlo仿真； 動(dòng)力學(xué)

    Study of 3D normal grain growth processes with largescale

    Monte Carlo simulationWANG Hao1,  LIU Guoquan1,  QIN Xiangge2

    (1. School of Materials Science and Engineering，University of Science and Technology Beijing,

    Beijing 100083, China;

    2. State key laboratory for advanced me[x]tals and materials, University of Science and Technology Beijing,

    Beijing 100083, China;

    3. School of Materials Science and Engineering, Jiamusi University, Jiamusi 154007, China)

    Abstract: Monte Carlo simulations were performed to investigate the kinetics of normal grain growth. The results show that the parabolic law in grain growth is observed and the simulation time exponent of grain growth n=0.501, which is very close to the theoretical value n=0.5. YuLiu growth rate equation and Hillerts growth rate equation fit the simulated data well in the case of the grain face number f>8. The mean grain face number 〈f〉 increases with the increase of time，and in the late steady state period 〈f〉 approaches some steady value.

    Key words: threedimensional grain growth; Potts Monte Carlo simulation; kinetics

    晶粒長(zhǎng)大是多晶體材料的一種基本的組織演變，對(duì)材料的硬度、強(qiáng)度和韌性等材料性能有重要作用，因此對(duì)晶粒長(zhǎng)大的研究具有非常重要的意義。人們對(duì)晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中平均晶粒半徑〈R〉與時(shí)間t的動(dòng)力學(xué)關(guān)系［1］認(rèn)識(shí)已較為深入，然而，對(duì)單個(gè)3D（三維）晶粒的長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)研究仍不完善。例如3D個(gè)體晶粒在理想的退火過(guò)程中的長(zhǎng)大（或縮?。┧俾嗜绾蝸?lái)定量表征、3D個(gè)體晶粒長(zhǎng)大速率與晶粒尺寸、拓?fù)湫再|(zhì)有何定量關(guān)系等問(wèn)題都沒(méi)有得到確切的答案。許多試驗(yàn)研究了一些金屬中的晶粒靜態(tài)拓?fù)湫再|(zhì)以及尺寸分布等，但這些試驗(yàn)不能夠給出拓?fù)湫再|(zhì)及晶粒尺寸（或體積）隨時(shí)間的演變規(guī)律，對(duì)3D個(gè)體晶粒的長(zhǎng)大速率更無(wú)法進(jìn)行研究，因此計(jì)算機(jī)仿真研究顯得尤為必要［2～5］。

    本文采用一種改進(jìn)的Potts模型Monte Carlo仿真方法［5］進(jìn)行了3003大尺度3D晶粒長(zhǎng)大的仿真實(shí)驗(yàn)，對(duì)顯微組織演變、動(dòng)力學(xué)過(guò)程和拓?fù)鋵W(xué)演變過(guò)程進(jìn)行了研究。改進(jìn)的Potts模型Monte Carlo仿真方法吸收了元胞自動(dòng)機(jī)法的思想，使1個(gè)仿真所用晶粒長(zhǎng)大時(shí)間步長(zhǎng)（Monte Carlo Step, 記為MCS）內(nèi)，各個(gè)單元同時(shí)進(jìn)行再取向嘗試，每個(gè)單元再取向的結(jié)果只取決于此刻它的鄰域狀態(tài)。利用C語(yǔ)言實(shí)現(xiàn)上述仿真算法［5］，且已證明該算法具有較高的仿真效率，對(duì)大尺度仿真具有重要意義。

    1  改進(jìn)的Potts模型Monte Carlo仿真方法

    將仿真系統(tǒng)離散成300×300×300分立的格點(diǎn)，由一系列隨機(jī)整數(shù)來(lái)表征格點(diǎn)的微觀取向，作為構(gòu)成了晶粒的小單元，整個(gè)系統(tǒng)以一個(gè)簡(jiǎn)立方點(diǎn)陣表達(dá)。采用Laguerre tesselation方法設(shè)計(jì)生成初始組織。三維空間中相鄰且取向相同的微單元群體構(gòu)成同一晶粒，取向不同的近鄰單元之間構(gòu)成晶界。系統(tǒng)界面能由描述原子相互作用的哈密爾頓算子（Hamiltonian）定義，表示為：E=－JNi=1NNj=1(δSiSj－1),  δSiSj=1,Si=Sj

    0,Si≠Sj(1)其中J是正的常數(shù)，Si、Sj分別對(duì)應(yīng)于單元i和j的取向,NN為單元i的所有近鄰格點(diǎn)總數(shù), 這里NN取26，即考慮單元的6個(gè)近鄰格點(diǎn)與12個(gè)次近鄰格點(diǎn)以及8個(gè)第三近鄰的格點(diǎn)，δSiSj是Kronecker delta函數(shù)。點(diǎn)陣的所有單元同時(shí)進(jìn)行再取向嘗試, 每個(gè)單元隨機(jī)地再取向?yàn)槠銷N個(gè)鄰域取向中的一個(gè)取向, 取向改變的概率定義為：W=1,ΔE≤0

    exp(－ΔE/kT),ΔE>0(2)其中ΔE為單元i再取向前后的能量差，k為Boltzmann常數(shù)，T為仿真所用晶粒長(zhǎng)大溫度。本文取kT=0.5, 仿真所用晶粒長(zhǎng)大溫度的提高有助于減小點(diǎn)陣的各向異性。晶界處格點(diǎn)成功再取向?yàn)槠浣徣∠颍瑢?duì)應(yīng)著晶界的遷移。所有單元同時(shí)進(jìn)行一次再取向嘗試之后增加一個(gè)仿真時(shí)間單位MCS。為了仿真封閉、完整的大體積系統(tǒng)，使用周期性邊界條件。利用C語(yǔ)言實(shí)現(xiàn)上述仿真算法［5］。

    2  仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析〖*2〗

   2.1  仿真組織演變過(guò)程    圖1為不同時(shí)刻的仿真晶粒組織（仿真用晶粒長(zhǎng)大溫度kT=0.5），不同取向的晶粒被映射成不同的灰度。隨著仿真時(shí)間的增加，晶粒數(shù)目減少，平均晶粒尺寸明顯增大?？梢钥闯?，在二維截面上三個(gè)晶粒交點(diǎn)處棱線之間的夾角接近于120°，大多數(shù)晶粒的邊界呈平滑彎曲狀，邊數(shù)少于5的晶粒一般呈現(xiàn)凸出形狀而邊數(shù)大于6的晶粒邊界具有內(nèi)凹的特征。具有內(nèi)凹晶界的晶粒長(zhǎng)大而外凸晶界的晶粒減小，這與平均曲率驅(qū)動(dòng)的晶界運(yùn)動(dòng)相一致。

    2.2  晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)

    晶粒長(zhǎng)大仿真過(guò)程很好的符合如下正常晶粒長(zhǎng)大的拋物線方程：〈Rt〉=(K(t－t0)+〈R0〉1n)n,(3)其中，〈Rt〉是時(shí)間為t（MCS）時(shí)的平均晶粒尺寸（等體積球半徑），t0是初始時(shí)刻，〈R0〉是初始平均晶粒尺寸，而K是常數(shù)。圖2是本次仿真過(guò)程中平均晶粒尺寸隨時(shí)間的變化曲線以及根據(jù)上述公式擬合的晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)曲線?？梢钥吹皆谡麄€(gè)晶粒長(zhǎng)大過(guò)程獲得了n=0.501的晶粒生長(zhǎng)指數(shù)，與晶粒長(zhǎng)大生長(zhǎng)指數(shù)的理論值n=0.5幾乎一致。

    2.3  個(gè)體晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)〖*2〗2.3.1  Hillert速率方程的驗(yàn)證    Hillert建立的3D晶粒長(zhǎng)大理論模型中，建議性的給出了單個(gè)或某一尺寸組晶粒的長(zhǎng)大速率方程［6］：dRdt=αmσ1Rc－1R(4)其中，R為單個(gè)或某尺寸組晶粒尺寸，Rc為臨界晶粒尺寸，在二維Rc等于平均晶粒半徑〈R〉,三維情況下Rc等于9〈R〉/8。m，σ分別為晶界遷移率和界面能，α為常數(shù)，在二維和三維系統(tǒng)中分別為1/2和1。Hillert認(rèn)為，從統(tǒng)計(jì)角度考慮，系統(tǒng)晶粒尺寸必然存在一個(gè)限定值Rc，單個(gè)或某尺寸組晶粒尺寸R若小于Rc則晶?？s小，反之則長(zhǎng)大。根據(jù)大尺度仿真的結(jié)果，下文將對(duì)Hillert晶粒長(zhǎng)大速率的方程進(jìn)行驗(yàn)證。圖1  顯微組織形態(tài)及其演變

    圖2  晶粒平均半徑隨時(shí)間的變化曲線

    在一個(gè)很短的時(shí)間間隔(30  MCS)內(nèi)，單個(gè)晶粒的長(zhǎng)大速率dR/dt與晶粒半徑R之間的關(guān)系表示于圖3a，以晶粒尺寸分組的晶粒平均長(zhǎng)大速率〈dR/dt〉與晶粒半徑R之間的關(guān)系如圖3b所示, 可以看到晶粒尺寸(1/R-1/Rc)>0.09，即(R/〈R〉)>0.6時(shí)，Hillert晶粒長(zhǎng)大速率方程與仿真數(shù)據(jù)很好的吻合，大于臨界尺寸的晶粒的長(zhǎng)大速率大于0，而小于臨界尺寸的晶粒長(zhǎng)大速率小于0。晶粒尺寸(R/〈R〉)＜0.6時(shí)， Hillert晶粒長(zhǎng)大速率方程與仿真數(shù)圖3  晶粒長(zhǎng)大速率與半徑關(guān)系

    (a) 個(gè)體晶粒長(zhǎng)大速率；  (b) 晶粒組平均長(zhǎng)大速率

    據(jù)差異較大。圖3b分別顯示了1000  MCS與5000  MCS兩個(gè)仿真時(shí)刻的〈dR/dt〉與R之間的關(guān)系，兩個(gè)時(shí)刻的數(shù)據(jù)非常一致。

    由于晶粒尺寸與晶粒面數(shù)有對(duì)應(yīng)關(guān)系，本次仿真實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明(R/〈R〉)=0.6對(duì)應(yīng)的面數(shù)大約為f=7—8,因此面數(shù)f>8時(shí)Hillert晶粒長(zhǎng)大速率方程與仿真數(shù)據(jù)吻合，f＜8時(shí)Hillert晶粒長(zhǎng)大速率方程與仿真數(shù)據(jù)差異明顯, 晶粒長(zhǎng)大速率遠(yuǎn)大于Hillert 速率方程所預(yù)言的長(zhǎng)大速率。在小尺度仿真時(shí)未發(fā)現(xiàn)這一規(guī)律，這可能是由于小尺度仿真時(shí)系統(tǒng)中晶粒數(shù)過(guò)少，而影響了結(jié)果的準(zhǔn)確性。本文采用大尺度模擬，統(tǒng)計(jì)時(shí)保證系統(tǒng)中有足夠的晶粒，比如在 1000  MCS時(shí)系統(tǒng)有5800多個(gè)晶粒，保證了統(tǒng)計(jì)的精度，這也表明了大尺度模擬的優(yōu)越性。

    2.3.2  YuLiu速率理論方程的驗(yàn)證

    1996年，于海波和劉國(guó)權(quán)［7，8］采用沿三晶棱積分的方法從理論上推導(dǎo)出一個(gè)拓?fù)鋵W(xué)的三維晶粒長(zhǎng)大速率近似方程（以下簡(jiǎn)稱YuLiu速率理論方程），即單個(gè)晶粒的表面積變化率dS/dt與晶粒界面數(shù)f成線性關(guān)系，dSdt=kmγ(f－fc),(5)其中S為晶粒表面積，f為晶粒界面數(shù)，此處m為三晶棱的遷移率，γ為界面能，k和fc為常數(shù)，分別為k=1.102，fc≈13.4。從而，式(5)建立了一個(gè)三維系統(tǒng)晶粒長(zhǎng)大速率與其拓?fù)鋮?shù)之間的定量理論關(guān)系。該公式曾得到1003小尺度Monte Carlo仿真實(shí)驗(yàn)（僅有300個(gè)晶粒）的初步驗(yàn)證［4，8］，但仍需采用大尺度仿真實(shí)驗(yàn)予以進(jìn)一步驗(yàn)證。

    圖4  面數(shù)為f的晶粒的平均表面積變化率dS/dt與

    f之間的關(guān)系

    在仿真實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，記錄了各個(gè)時(shí)刻每個(gè)晶粒的表面積S，對(duì)表面積S的變化率dS/dt進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)。圖4顯示了1000  MCS時(shí)刻dS/dt與面數(shù)f的關(guān)系，可以看到在f=8處出現(xiàn)一個(gè)折點(diǎn)，在f＜8以及f>8時(shí)，dS/dt與面數(shù)f均近似成線性關(guān)系。當(dāng)f≥8時(shí)，用YuLiu速率理論方程對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，擬合優(yōu)度為0.984，因此YuLiu速率理論方程與本仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果非常一致。臨界面數(shù)fc在1000  MCS時(shí)為 13.86。Glazier［9］利用Monte Carlo方法進(jìn)行了小尺度晶粒長(zhǎng)大仿真實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)dV2/3dt=δ(f－15.8),(6)  其中δ為參數(shù)。由于晶粒的表面積S∝V2/3，因此Glazier的仿真結(jié)果與本文結(jié)果類似，均支持YuLiu速率理論方程。有所差異的僅是fc的具體數(shù)值：YuLiu理論方程中fc≈13.4，Glazier的仿真結(jié)果中fc=15.8, 本文的仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果中fc=13.86。

    當(dāng)f＜8時(shí)，YuLiu速率理論方程與仿真結(jié)果差異明顯，但dS/dt與f仍近似成線性關(guān)系，線性擬合直線的斜率遠(yuǎn)大于f≥8時(shí)的情況，表明f＜8的晶粒在晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中表面積減小得非?？欤湓蛏写M(jìn)一步研究。

    2.4  3D晶粒拓?fù)溲葑?/p>

    圖5是平均晶粒面數(shù)〈f〉隨時(shí)間t變化的動(dòng)力學(xué)曲線，可以看出在0～3400  MCS,平均晶粒面數(shù)隨時(shí)間的增大不斷增大，呈單調(diào)遞增的曲線關(guān)系。在晶粒長(zhǎng)大后期(3400～6000  MCS), 平均晶粒面數(shù)〈f〉趨近于某穩(wěn)定數(shù)值。

    圖5  平均晶粒面數(shù)隨晶粒長(zhǎng)大時(shí)間的變化曲線

    3  結(jié)論

    采用一種改進(jìn)的Potts模型Monte Carlo算法進(jìn)行了3D正常晶粒長(zhǎng)大的仿真研究。仿真結(jié)果表明：

    (1) 本文所得3D晶粒長(zhǎng)大仿真過(guò)程遵循拋物線長(zhǎng)大規(guī)律，晶粒生長(zhǎng)指數(shù)與理論值0.5極為接近。

    (2) 晶粒面數(shù)f≥8時(shí)，YuLiu拓?fù)鋵W(xué)依賴速率理論方程和Hillert速率理論方程均與本仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好地吻合，表明二者均可以用來(lái)描述3D晶粒長(zhǎng)大仿真過(guò)程的動(dòng)力學(xué)；當(dāng)晶粒面數(shù)f＜8時(shí)，YuLiu拓?fù)鋵W(xué)依賴速率理論方程和Hillert速率理論方程與仿真實(shí)驗(yàn)結(jié)果均有顯著差異。

    (3)  晶粒的平均面數(shù)〈f〉隨晶粒長(zhǎng)大時(shí)間的增加而增大，在準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)長(zhǎng)大階段后期趨近于某穩(wěn)定值。

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作者：王浩， 劉國(guó)權(quán)， 秦湘閣

作者單位：北京科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院新金屬材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083